广东省磁电物性分析与器件重点实验室在二维反铁磁材料NiPSe3中发现压力诱导的超导电性

        二维范德瓦尔斯磁性材料层内以强共价键结合，层间通过弱范德瓦尔斯力结合，电子被限制在二维空间内，体系维度降低，量子效应和关联作用显著增强；其二维磁矩的各向异性能抵消了热涨落对长程磁有序的限制，在单原胞厚度仍存在长程磁有序；二维范德瓦尔斯磁性材料在低能耗自旋电子学和磁性存储器件等领域具有巨大的应用前景，一直是研究的前沿和热点。

        压力可以改变二维磁性材料结构、磁性和电子关联强度，有效调控物性并诱导新的宏观量子特性。王猛教授团队在系列低维磁性材料中开展了高压研究工作，曾在二维铁磁性材料CrSiTe₃中发现压力诱导的超导电性[Physical Review B 102, 144525 (2020)]，在团队独立发现的新的庞磁阻材料EuTe₂中发现压力诱导的超导电性、并阐明了由+2价磁性铕离子内建场导致的较高超导上临界磁场[Physical Review Materials 4, 013405 (2020); Communications Physics 6, 40 (2023)]，在反铁磁拓扑绝缘材料EuSn₂As₂中发现压力诱导的铕离子价态变化[Sci. China-Phys. Mech. Astron. 64, 118211 (2021)]。

        近日，王猛教授团队对二维范德瓦尔斯反铁磁材料NiPSe₃开展了系统高压研究，相关成果已发表[Materials Today Physics 36, 101188 (2023)]。NiPSe₃作为典型的二维范德瓦尔斯磁性材料，面内由NiSe₆八面体结构单元组成了六角蜂窝层状结构，层与层之间由弱范德瓦尔斯力连接。通过同步辐射X射线衍射数据分析结合理论计算发现常压下Ni²⁺的磁矩方向垂直于六角蜂窝层呈zig-zag型反铁磁排列，随着压力增加六角蜂窝层之间发生滑移，在4.0 GPa时出现结构相变并伴随着磁结构的转变，即磁矩方向由面外转变为面内平行于六角蜂窝层的zig-zag型反铁磁。

        当压力增加到8.0 GPa时，NiPSe₃出现了由莫特绝缘态向金属态的转变，莫特转变是由带隙宽度调控的。伴随着莫特转变出现了超导电性，超导转变温度为4.8 K。伴随着压力进一步增加，在15 GPa时NiPSe₃出现了第二次结构相变，由二维结构转变为三维结构。结构相变后，超导转变温度提高且超导的上临界磁场增加。根据理论计算，莫特转变和超导电性的出现都与Se²⁺的4p轨道和Ni²⁺的3d轨道的杂化有关。

        本工作在实验上发现了NiPSe₃由压力诱导的结构相变、莫特绝缘体-金属相变、超导电性转变，结合理论分析指出磁结构转变以及在压力下存在超导与反铁磁的共存区，对于理解镍基二维磁性材料具有重要意义。

        本工作由广东省磁电物性分析与器件重点实验室多位老师和同学通力合作完成，参与的教师包括王猛、孙华蕾、沈冰、侯玉升、王伟良、姚道新、李满荣及多位同学。王猛、沈冰、侯玉升为论文的共同通讯作者。

二维反铁磁材料NiPSe₃压力下的结构、磁性、超导相图